【东大新闻网9月11日电】（通讯员 马源）近日，东南大学能源与环境学院吴宇平教授、马源教授团队在国际顶级能源期刊《Joule》（Cell子刊，影响因子37.1）上发表了题为“Insertion-dominated anion redox in high-capacity amorphous sulfide cathodes for solid-state batteries”（嵌入主导型阴离子氧化还原高容量无定形硫化物正极用于全固态电池）的研究型论文。研究团队针对硫化物基全固态电池正极材料面临的界面稳定性不足、结构稳定性差以及容量受限等问题，提出“结构无定形化、界面准均质化与阴离子富集调控”的协同设计策略，构筑了高性能无定形钛硫化物正极，并揭示了嵌入主导的阴阳离子协同多电子氧化还原储锂机制。

全固态电池（ASSBs）因兼具高能量密度与高安全性，被认为是下一代储能技术的重要发展方向。其中，硫化物固态电解质具有较高的离子电导率和良好的加工性能，但传统晶态正极材料应用于硫化物全固态电池时，面临正极/电解质界面化学与力学失配、晶格结构不稳定以及固相离子传输受限等问题，而高容量转化型材料又往往伴随较大的体积变化和较差的循环稳定性。因此，开发兼具高容量、快速动力学和长循环稳定性的正极材料仍是全固态电池发展的关键挑战。

针对上述问题，研究团队提出了“结构无定形化 + 界面准均质化 + 阴离子富集”协同设计策略，以钛硫化物为模型体系，构筑了与硫化物固态电解质高度匹配的无定形硫化物正极。研究发现，随着硫含量增加，材料的储锂机制由传统的 Ti³⁺/Ti⁴⁺阳离子氧化还原拓展为 Ti³⁺/Ti⁴⁺与 S₂^2-/S^2-的协同氧化还原，实现了嵌入主导的多电子储锂机制。其中，无定形三硫化钛（a-TiS₃）可在0.1Ag^-1下循环500次后仍保持556mAhg^-1的容量，在2.0Ag^-1下可稳定循环近2900次，容量保持率约90%，即使在10Ag^-1的高倍率下仍可保持约57% 的初始容量。进一步研究表明，Li⁺嵌入过程中，a-TiS₃主要通过局部配位环境重构实现多电子储锂，而主体Ti–S网络得以保留。同时，循环前后正极/硫化物固态电解质界面保持良好的化学与结构稳定性。该研究通过界面准均质化、结构无定形化与阴离子富集的协同设计，在保持嵌入反应结构优势的同时突破了传统插层正极的容量限制，为高比能、长寿命硫化物全固态电池正极材料的设计提供了新的思路。

东南大学能源与环境学院、新一代储能中心为论文第一完成单位，2024级硕士研究生刘成宇为论文独立第一作者，马源教授为Lead Contact通讯作者，吴宇平教授为共同通讯作者。该研究工作获国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家高层次青年人才基金、江苏省碳达峰与碳中和研究项目，东南大学高层次人才启动经费等项目资助。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2026.102649

供稿：能源与环境学院

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